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随着蒙古对各农业定居社会的征服越来越深入地从军事管制转变为秩序化统治，窝阔台汗前期，除已经获得相对独立地位的术赤兀鲁思外，大汗将蒙古本部以外的统治地区划分为中原汉地和西域两大部分，分别派驻大断事官和必阁赤署事。到他统治的末期，又以阿姆河为界，将西域分为东西两部分治。到蒙哥朝，三大被征服区的划分和派驻大断事官分治其地的体系成为定式，汉语文献称为“燕京行尚书省”、“别失八里等处行尚书省”（辖有自今新疆西至锡尔、阿姆两河之间的“河中诸城”）和“阿姆河等处行尚书省”（辖阿姆河以西地区）。三大行政区的大断事官衙署，分别设立在燕京、别失八里（在今新疆吉木萨尔北）和徒思城（在今伊朗霍腊散省马什哈德北）。中国古籍将燕京大断事官衙署称为“行尚书省事”、“行省”，称大断事官为“丞相”、“行省丞相”；穆斯林史籍则称大断事官为“大异密”。
现在我们看到，大蒙古国在将其版图扩大到毗邻的各农业社会的最初半个世纪里，实际上是把草原体制下的蒙古式行政中枢直接引入三大被征服区，辅之以遍置于地方的达鲁花赤就近弹压，藉此辖制和支配专制一方的世侯或篾力克，由此实现对被征服地区的间接的军事、行政统治。这种情况，在忽必烈夺得汗位后才发生根本性的改变。
蒙古游牧国家的汗位继承问题，一直困扰在两种互相对立的原则冲突中。一方面，根据“幼子守产”的家产制原则，当儿子长大成家、离开父母独立生活时，有权带走属于父母的一部分财产（主要是牲畜）。最小的儿子不离开家庭，由他继承父母留下的大部分家产。这一原则影响到人们关于汗位继承权的观念，赋予幼子以某种优先权力。另一方面，从身为大汗所应当具备的政治、军事阅历、个人威望等资质条件考虑，往往是年长的儿子占有更多的优势；因此蒙古游牧社会在政治权力的继承问题上也有优先选择年长子嗣的传统。成吉思汗的妻子是在被敌对的游牧部落篾儿乞人俘获期间怀有长子术赤的。术赤的可疑出身更增加了当时汗位继承问题的复杂性。早在第一次西征之前，黄金氏族内就为此爆发过一场激烈的争论。明初从蒙古语译为汉语的《蒙古秘史》用十分生动的白话记述了这次争执：“临行时，也遂夫人（成吉思汗的诸妻之一）说：‘皇帝涉历山川，远去征战。若一日倘有不讳，四子内命谁为主？可令众人先知。’太祖（指成吉思汗）说：‘也遂说的是！这等言语，兄弟、儿子……等皆不曾提说，我也忘了。’于是问拙赤（即术赤）：‘我子内你是最长的，说什么？’拙赤未对，察阿歹（即察合台）说：‘父亲问拙赤，莫不是要委付他？他是篾儿乞种带来的，俺如何教他管？’才说罢，拙赤起身，将察阿歹衣领揪住，说：‘父亲不曾分拣，你敢如此说？……’说了，兄弟各将衣领揪着。……太祖默坐间，有阔阔搠思说：‘察阿歹你为甚忙？皇帝见指望你。当你未生时，天下扰攘，互相攻劫，人不安生。所以你贤明的母（指孛儿帖夫人）不幸被俘。若你如此说，岂不伤着你母亲的心？’……太祖说：‘如何将拙赤那般说？我子中他最长。今后不可如此说！’”一场风波，终于以勉强推举第三子窝阔台作为大汗继承人而暂时了结。
大概是出于成吉思汗的声望，他所支持的窝阔台在他死后很顺利地登上了汗位。窝阔台死后，术赤系后王拔都（术赤子）不满窝阔台之子贵由即位，托辞足疾拒绝参加推举大汗的宗亲大会。贵由为此忿懑不已，即位后就领兵西驰，想攻打拔都。只因为他在西行途中突然死去（据当时谣传，一说为拔都派遣的奸细毒死，一说与拔都弟昔班酒后斗殴致死），宗亲间的一场内讧战争才得以避免。贵由死后，拔都力主推戴拖雷之子蒙哥为大汗。窝阔台、察合台系后王先是消极抵制，后来两系部分诸王又以朝会为名，企图率军突袭蒙哥；事泄，遭到蒙哥的清算。蒙哥在位10年。1259年，他因攻宋受伤，染疾而死，由是酿成蒙古高原和中原汉地两汗对峙的汗位继承危机。
蒙哥汗蒙哥汗有三个同母胞弟。他即位后，命忽必烈到汉地主持攻宋，旭烈兀西征穆斯林世界尚未臣服的部分。忽必烈虽然因为治理汉地“得中土心”而招致蒙哥猜忌，一度被召回漠北，但不久还是被重新遣往中原配合蒙哥汗攻宋。因此在蒙哥亲征四川以后，留守漠北大营的是他的幼弟阿里不哥。蒙哥死讯传到漠北，阿里不哥立刻调兵遣将，按图籍号令中原诸道，多方钳制忽必烈，诱逼他返归漠北。这一番动作再清楚不过地表明，他是为夺取汗位做准备。
在当时黄金氏族的成员中间，忽必烈似乎是最留心汉地治乱的一个人。中原士人和统治层中的许多人也都把“用汉法治中国”的希望寄托在他的身上。按往昔惯例，在接获丧报后，忽必烈应当尽快停止攻宋，回赴草地“会丧”。但是，尽管他确实采取了“断然班师”的行动，却在退到燕京附近后逗留不进将近三个月。他明白自己的优势是在漠南汉地，返回蒙古草原，他就只能受制于阿里不哥和支持阿里不哥的窝阔台、察合台系和术赤系后王。观望再三，他决意利用中原汉地的经济、人力和政治资源，与阿里不哥争夺汗位。1260年4月，他抵达新筑成不久的开平城，以先发制人的手段抢先宣布即大汗位，建元中统。支持他的蒙古宗亲，主要是东道诸王。消息传到漠北，阿里不哥连忙在他驻夏的阿勒泰山麓召集大会，即位称汗。随即爆发的争位之战时断时续地打了四年多，以走投无路的阿里不哥被迫向忽必烈输诚结束。
忽必烈与阿里不哥的争位战争对蒙元历史的意义，远远超出了到底由谁来继承大汗宝座这个问题本身。一方面，忽必烈依靠汉地资源战胜阿里不哥，为蒙古贵族中主张变通祖制来解决“汉地不治”的一派把统治重心从碛北移至漠南，从而更加便利于他们采纳汉法，建立对中原的秩序化统治，提供了一次恰逢其时的契机。另一方面，蒙古统治重心的南移，必然地给予大蒙古国的政治地理结构以重大影响。如果说一个立国于蒙古高原的王朝有可能同时控制中原汉地和西域诸地，那么立国于中原的政权要同时有效地控制蒙古高原和西域就会经常显得力不从心。蒙古高原是黄金氏族的“祖宗根本之地”。为了确保蒙古本部，蒙元政府不得不逐步放弃对大蒙古国建立在西域的两大行政区的直接统治。
在争位战争之初，西道诸王的立场对忽必烈十分不利。术赤、察合台和窝阔台系后王都支持阿里不哥：留守旭烈兀老营的药木忽儿（旭烈兀子）也站在阿里不哥一边。为争取西道诸王的支持，忽必烈乘西道诸王对阿里不哥渐生不满的形势，明确宣布自阿姆河以西直到马木鲁克（当时统治埃及的穆斯林王朝）疆界的全部“塔吉克地面”归旭烈兀守卫，阿姆河以东直到阿勒泰山之地则归察合台后王阿鲁忽镇守。于是，除术赤后王早已分治于钦察草原之外，突厥斯坦西部及河中地区、波斯和呼罗珊（今阿富汗西北部和伊朗霍腊散省）也正式从大汗直接领有的国土中分离出来，成为中央汗廷的守藩之国。这样，1260年就成为大蒙古国的行政体制和政治地理结构都发生了重大改变的一年。
忽必烈的即位诏书，在中统元年他登上皇位一个月之后才颁行天下，表明当时他筹措抢先即位，是何等忙乱仓促。这是蒙古大汗第一次依汉制发表即位诏。忽必烈在诏书里宣布：“祖述变通，正在今日。”此后十多年间，新政权大规模参用中原王朝的传统体制以改变“文治多缺”的局面，朝廷取《易经》“大哉乾元”之义，建汉制国号谓“大元”（1271）；定制以开平为上都（1264）、燕京为大都（1272）；国家的行政、军事、监察、司法、财税等制度体系也逐渐完备。
隋唐王朝的行政中枢机构采取三省六部制。以后中书、门下两省权势渐衰，金朝废二省，止用尚书省领六部。由于大蒙古国时期借用“尚书省”作为大札鲁忽赤衙署的汉语译名，忽必烈改用“中书省”作为行政中枢的名称，以之领吏、户、礼、兵、刑、工六部。元初用重臣带中书省职衔到地方协调处理特殊事务，称为某处行中书省事，事毕撤罢。到忽必烈后期，派驻各地的行中书省（简称行省）逐渐成为常设的最高地方行政机构。依元代定制，除中书省直辖地区（含今山东、河北、山西、辽宁、内蒙等省区的大部或一部），全国划分为岭北、辽阳、河南江北、陕西、四川、甘肃、云南、江浙、江西、湖广等十余个行省，并设宣政院兼理吐蕃（今西藏及云、贵、川、青藏地区）军政。天山南北的诸多绿洲城池，元代中后叶大都在察合台系后王的控制下。原驻畏兀儿地区的高昌王亦都护家族退居永昌（在今甘肃）。元廷在位于元西北边境的哈迷里（今新疆哈密）安置了忠于元朝的一支察合台后裔，封为豳王。
中统三年（1262），山东益都世侯李璮趁忽必烈正与北边的阿里不哥开战，降宋反元。李璮经营益都近30年，势力及于益都以东和东南的差不多整个山东半岛，南至与宋交界的淮水北岸。他长期利用自己的势力范围地处蒙宋对峙的战略要冲的便利，“恫疑虚喝，挟敌国以要朝廷”，益兵自雄。这一次他仓促发难，声称降宋而不曾事先与宋取得确实的联络，自以为华北各地会群起响应，但大多数世侯却加入了朝廷组织的讨璮大军；在战略上他犹疑保守，坐失主动出击、扩大战果的时机。占领济南后，李璮屯兵不进达几十日，坐等元廷调度各路军队，包围济南。从这些情况看，李璮本人似乎先已陶醉在本为迷惑元廷而布设的虚张声�